固体高分子形燃料電池(PEFC)における電極触媒とは?役割や種類は?

固体高分子形燃料電池(PEFC)における電極触媒とは?役割や種類は?

 

いまスマートハウスやゼロエネルギーハウスなどのいわゆる低環境負荷の住宅には、電気を溜める「リチウムイオン電池」や電気を作る「燃料電池・太陽電池」などが搭載されています。

 

中でも発電する役割の固体高分子形燃料電池(PEFC)において、より高電圧で作動させるなどの性能面での課題が多くあります。

 

固体高分子形燃料電池(PEFC)の構成材料の一つに「電極触媒」とよばれる部材があります。この電極触媒が燃料電池においてどのような役割があるのか知っていますか?

 

ここでは、固体高分子形燃料電池における電極触媒に関する以下の内容を解説していきます。

 

・固体高分子形燃料電池(PEFC)における電極触媒の役割は?

 

・固体高分子形燃料電池の電極触媒の種類は?なぜ白金が使用されるのか?

 

・燃料電池普及のための電極触媒の課題は?

 

 

というテーマで解説していきます。

 

 

固体高分子形燃料電池(PEFC)における電極触媒の役割は?

燃料電池における電極触媒について解説する前に、まず燃料電池の構成について解説していきます。

 

固体高分子形燃料電池ではまず、触媒(電極触媒)・電解質・撥水剤・粘度調整用の有機溶媒などを混ぜ、分散させることでスラリ-を作製します。

 

まぜる際には、実験室レベルではビーカーに撹拌子などをいれる方法など、産業的にはボールミルやビーズミル、バッチ式の混練機で混練して電極スラリーを作製します。

 

できたスラリー(ペースト)をカーボンペーパーなどの支持体に塗布することで電極を作製します。カソードでもアノードでも、使用する触媒の種類や量・組成などはことなるものの似たような構成です。

 

燃料電池における電極触媒の役割とは、カソード・アノード反応を起こしやすくする、つまり活性エネルギーを下げるために使用されます

 

燃料電池の電極触媒としては、白金や白金を含んだ白金合金をカーボンに担持させたものを使用することが基本です。

 

以下の図の黒い丸が担持させたカーボン、黄色の丸が白金のイメージ図です。サイズとしてはナノ粒子化された白金がμオーダーのカーボンブラック(ケッチェンブラックやバルカンカーボンなど)に担持されています。
(※マイクロやナノの単位変換はこちらで解説しています)

 

 

特に、カソードで起こる酸素還元反応(ORR反応)の方が反応が起こりにくいため、活性化過電圧(内部抵抗の一種)がより高くなることを防ぐことが必要となります。

 

過電圧を抑制するために、触媒の白金担持量であったり、触媒中の白金を合金化させたより活性の高い触媒(交換電流密度が高い)を使用する場合があります。

 

できたカソード、アノード電極の間に電解質を配置し、はさみこみ、ホットプレスすると、燃料電池の基礎構成である膜ー電極接合体(MEA)ができます(上の構成図)。

 

そして、固体高分子形燃料電池(PEFC)の反応式は以下の通りです。

 

 
アノードで反応し、生成したプロトンは電解質膜を通して、カソードにいき、反応に使用されます。

 

先にも述べたように燃料電池(PEFC)における電極触媒はカソード、アノード反応を促す役割があり、この電極触媒に求められる特性としては「より触媒活性が高いこと」「耐久性が高いこと」などといえます。

 

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固体高分子形燃料電池(PEFC)の電極触媒にはなぜ白金が使用されるのか?

 

それでは、固体高分子形燃料電池(PEFC)の電極触媒にはなぜ白金(Pt)を使用するのでしょうか?

 

実は、白金は触媒活性が非常に高く、燃料電池のカソード反応(酸素還元反応:ORR反応)をある程度のレベルで実現できるものが白金以外に見つけられていないことが理由です。白金触媒を使用したとしても、いまのところ活性化過電圧(内部抵抗の一種)は大きく、まだ不十分であるといえます。

 

さらに、ご存知のように白金は貴金属(貴な金属:反応しにくい金属)であるために、希少であり、かつ高価です。

 

そのため、今後FCVや家庭用コージェネレーションシステムとして普及していくには、電極触媒における「白金の使用量を低減する」「内部抵抗をさげ、作動電圧を高くする」という課題(デメリット)があります。

 

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燃料電池の電極触媒の活性を高める方法 白金合金化とは?

 

燃料電池の電極触媒の活性を高める方法の一つとして、白金触媒を白金単体ではなく、「白金を含め2種類もしくは3種類の金属を合金化する」という方法があります。

 

それではなぜ白金を合金化することで、触媒能が高まるのでしょうか? 白金合金化することでの反応速度がたかまる理由としては、「白金原子間距離の低減」や「dバンドセンターの位置の変化という局所構造が変わること」などが提唱されています。

 

触媒の活性を高める金属の目安になる図として、ボルケーノ(Volcano)プロットとよばれるものがあります。
このボルケーノプロット(火山型プロット)とは以下のような表です。

 

※※

 

ボルケーノの頂点にくるほど、酸素還元活性が高くなることを表しており、合成時の目安として利用されます。

 

ただ、合成方法や粒子径の制御方法などによっても大きく触媒能は変化するために、あくまで目安で実際には合成し、後程解説するような溶液系での評価・MEA(膜電極接合体)での触媒の評価を行う必要があります。

 

同時に合金化し活性が高めることで、燃料電池に使用する白金の量が低減することができれば、結果として白金使用量の低減にもつながります。

 

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固体高分子形燃料電池(PEFC)普及のための電極触媒の課題(デメリット)は?

 

PEFC普及における電極触媒としての課題にはどのようなことがあるのでしょうか?
一部先にも述べたような白金を使用する理由とリンクする部分がありますが、以下で確認していきます。

 

①電極触媒として白金を使用しているため高価かつ希少であること

 

②カソードでの反応(ORR反応)の活性が低く、活性化過電圧が高い(内部抵抗が高い)

 

③耐久性が低く、いまのところ10年持たないこと(粒子の肥大化などによる白金の反応比表面積の低減や白金触媒の質量活性や体積活性が大きく低下すること)

 

が挙げられます。

 

これらの電極触媒の課題の対策としては、以下のような方法が挙げられます。

 

①白金代替触媒を使用すること

 

②白金の合金化やコアシェル構造化構造をとり、触媒活性・耐久性をともに上げること

 

③白金を効率よく回収するためのリサイクル事業を推進することや、粒子サイズをさげることによる白金使用量の低減をすること

 

などが挙げられます(別ページで各々の詳細を解説していきます)。

 

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燃料電池における電極触媒の物性・触媒活性を測定・解析する方法

 

電極触媒の物性・触媒能を評価するには、複数の分析装置や電気化学的装置を使用します。

 

以下で確認していきます。

 

燃料電池材料(電極触媒)の構造解析

 

燃料電池の電極触媒の物性として以下のような項目を測定していきます。

 

真密度、嵩密度、タップ密度等の測定 : 各種密度測定器により粉体の密度を測定します。

 

②比表面積の測定:BET吸着法などにより測定することが基本です。

 

③粉体の構造解析としてXRD : ナノ粒子の結晶面(ミラー指数)の同定やXRDピークの半値幅からブラッグの式を用いて結晶面間隔などの解析を行うことができます。

 

④粒子径の測定(TEM) : ナノ粒子のサイズを測定するために、TEM(透過型電子顕微鏡により測定すること基本です。

 

⑤表面状態の観察(SEM):電極触媒を用いて作製したカソード・アノード電極の表面状態を観察するときにSEMを使用することがあります。表面の分散状況から、電極全体の状態の分散状態が均一であるかどうかなどを予想することができます。

 

⑥元素分析(ICP):電極触媒の白金合金を合成し金属の組成分析を行うときに、ICPを使用することがあります。

 

このように、電極触媒(粉体)の物性を必要に応じて評価するといいです。

 

 

燃料電池材料(電極触媒)の触媒活性の評価

 

一方で燃料電池の触媒活性を評価するときは電気化学的な測定を行います。

 

触媒の電気化学的な測定としては、溶液系での測定(RDE:回転ディスク電極やLSV(リニアスイープボルタンメトリ―)、CV(サイクリックボルタンメトリー)と実作動条件下(MEA)での測定に分けられます。

 

以下で確認していきます。

 

LSV(リニアスイープボルタンメトリ―)

 

溶液系での評価として、電極触媒を溶媒にとかし、グラッシーカーボン電極に塗布・乾燥させたものにLSVを行うと触媒活性が算出できます。

 

基本的に、溶液には0.1M程度のHclO溶液を使用することが基本です。なお、基準電極としては、RHEを使用します。

 

電位を0.3V付近から1V付近まで走査すると、0.7~0.8付近に立ちあがる電位が確認できます。この立ち上がり電位が高いほど、触媒能が高い良い触媒といえます。

 

PEFC用の電極触媒のLSV結果の例は以下の通りです。

 

 

触媒活性を数値化するときは主に、0.7Vにおける電流密度iの値をデータから抽出し、白金の質量や表面積で割った、質量活性(mass activity)やspecific activityの値を求め議論することが基本です。

 

②CV(サイクリックボルタンメトリー)

 

燃料電池におけるCVは電極触媒の白金有効利用面積を算出する際に、基本的に使用します。

 

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